La biblioteca de l'Observatori es va originar arran del nou plantejament que va fer la Companyia de Jesús en acabar el segle XIX, quan va incorporar al pla d’estudis del Col·legi Màxim la formació en Ciències de la Naturalesa. És així com al costat de la Facultat de Filosofia d’aquest Col·legi a Roquetes s’inaugurà l’any 1904 l’Observatori de l’Ebre, especialitzat en Ciències de la Terra i l’Espai. Des de l'inici la biblioteca es va concebre com un servei imprescindible per poder dur a terme la recerca en el centre i la divulgació de la ciència, i s’estableix un intercanvi amb institucions científiques d'arreu del món.
Actualment la biblioteca disposa d'un fons aproximat de 11.000 volums, dels quals uns 1.400 són anteriors al segle XX. El seu fons documental centenari és fonamental per a l’estudi de la Història de la Ciència, i en podem destacar un incunable d’Astronomia, unes 50 obres d’entre els segles XVI i XVIII, el fons de la biblioteca de la revista Ibérica, així com les següents col·leccions especials: el llegat del naturalista J. J. Landerer i el donatiu dels llibres tècnics de la Biblioteca de Narcís Monturiol.