La biblioteca del Observatori se originó a raíz del nuevo planteamiento realizado por la Compañía de Jesús a finales del siglo XIX, cuando incorporó en el plan de estudios del Colegio Máximo la formación en Ciencias de la Naturaleza. Así fue como, junto a la Facultat de Filosofia de este Colegio de Roquetes, se inauguró en el año 1904 el Observatori de l’Ebre, especializado en Ciencias de la Tierra y del Espacio. Desde sus inicios, la biblioteca se concibió como un servicio imprescindible para poder llevar a cabo la investigación en el centro y la divulgación de la ciencia, y se estableció un intercambio con instituciones científicas de todo el mundo.
Actualmente la biblioteca dispone de un fondo aproximado de 11.000 volúmenes, de los cuales unos 1.400 son anteriores al siglo XX. Su fondo documental centenario es fundamental para el estudio de la Historia de la Ciencia. De él destaca un incunable de Astronomía, unas 50 obras de entre los siglos XVI y XVIII, el fondo de la biblioteca de la revista Ibérica, así como las siguientes colecciones especiales: el legado del naturalista J. J. Landerer y el donativo de los libros técnicos de la Biblioteca de Narcís Monturiol.