El origen de la biblioteca actual se halla en Tortosa. En octubre de1864, la Compañía de Jesús se instaló en los locales de un antiguo convento de franciscanos situado en Jesús (Tortosa-Roquetes). En aquella época, el obispo de Tortosa cedió el local e hizo donación a los jesuitas de un lote de unos 4.000 libros: así comenzó la historia de la biblioteca. En ese mismo lugar se abrió un Centro de Estudios Superiores, que fue el origen de la Facultad de Filosofía y la Facultad de Teología. Ya a finales del siglo XIX, la Biblioteca consiguió incorporar fondos importantes, a través de donaciones, de intercambios y de la devolución de libros de los antiguos colegios que la Compañía había perdido a raíz de la expulsión de 1767.
El fondo actual de la biblioteca es de 270.000 volúmenes, incluidos 600 manuscritos, entre los cuales destaca un fondo hebreo procedente de una sinagoga de Tortosa. También se encuentran textos en diferentes lenguas, como el catalán, el latín, el malayo, el tamil, el copto y el antiguo idioma de Etiopía, el geez. El fondo incluye una colección de pergaminos, 42 legajos, 41 incunables, 1.127 libros raros y valiosos y unos 21.000 volúmenes de documentos de entre los siglos XVI y XVIII, así como piezas únicas de gran valor histórico.